Der Hauptbahnhof wurde 1912 errichtet. Die Entfernung zur Innenstadt wurde durch den Anschluss mit der Straßenbahn überbrückt. Für die Gleise wurde im südlichen Teil eine Lage in einem Geländeeinschnitt vorgesehen, sodass die Straßen über die Bahn geführt werden mußten.

Gleiches gilt auch für die Erschließung: Fahrgäste betreten das Empfangsgebäude auf Straßenniveau, durchqueren die Bahnhofshalle auf gleicher Ebene und erreichen die Bahnsteige durch Treppen.

Zum Bau des Empfangsgebäudes wurde ein Architektenwettbewerb ausgeschrieben. Der neue Bahnhof sollte „von einem modernen Baumeister, nicht von einem Stilarchitekten“ gebaut werden. Friedrich Pützer benötigte zwei Jahre für die Planung, wobei er auch von den Entwürfen seiner Kontrahenten einige Ideen verwendete.

Die Bauarbeiten dauerten von 1906 bis 1912. Damals urteilten die Fachleute recht zurückhaltend über das neue Gebäude: „Zum Teil recht tüchtige Leistungen, aber eben keine hervorragenden Ideen.“ Heute gilt der Bau als wegweisend und steht unter Denkmalschutz.

Der Bahnhof repräsentiert die traditionalistische Architektur. Nur wenige Gestaltungselemente erinnern an den Jugendstil, der damals in Darmstadt mit der Künstlerkolonie hervorragend vertreten war. Das Empfangsgebäude wurde 1998 bis 2002 aufwendig denkmalgerecht saniert.

Eine Besonderheit bildet der so genannte Fürstenbahnhof, der südlich an das Empfangsgebäude für den öffentlichen Verkehr angebaut ist. Er war mit den für diesen Zweck üblichen Warte- und Sanitärräumen ausgestattet, wies eine großzügig gestaltete Vorfahrt auf und hatte einen eigenen Zugang zum Gleis 1, dem Fürstenbahnsteig.

Die Ausstattung mit zahlreichen Jugendstilelementen ist weitgehend erhalten. Jetzt dient der Fürstenbahnhof als Restaurant und ist so auch öffentlich zugänglich.